配位化學(簡體書)
- 系列名:高等學校教材
- ISBN13:9787122145918
- 替代書名:Coordination Chemistry
- 出版社:化學工業出版社
- 作者:劉又年
- 裝訂/頁數:平裝/152頁
- 規格:24cm*17cm (高/寬)
- 版次:一版
- 出版日:2022/11/01
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目次
書摘/試閱
①基于功能有機新配體設計組裝的有機金屬“自組裝酶”20世紀80年代,由于主客體化學的發展,一些共價合成的籠狀結構有機分子主體被用作分子容器和分子反應器。這些人工合成的分子篩型籠狀分子主體由于具有孤立的內空間,可以通過空間和電荷互補作用,包容客體分子,甚至可以永久囚禁客體分子,通過限制客體分子運動的自由度從而提高分子間碰撞反應的機會和控制分子間反應的取向,也可以穩定中間體和儲存活潑物質。
各種尺寸、形狀和功能的容器超分子體系通過氫鍵、靜電作用、芳香作用、金屬配位、范德華引力等弱相互作用自組裝形成,并被應用于分子反應器。美國JuliusRebekJr.首先發現在其氫鍵自組裝的有機“網球”內可以加速一些有機反應,因為包容在“軟球”內的兩個分子催化雙分子反應的機會得到提高,在Diels-Aider反應中觀察到速率提高近200倍。Rebek自組裝的有機納米容器儲存活潑的過氧化物,可在室溫下儲存數周,然而通常3h左右就會分解。Fujita利用配位鍵自組裝出八面體超分子金屬有機籠作為分子反應器,得到特殊的Diels-Alder加成反應產物。2010年,chad.Mirkin利用柔性含S、P配位原子的對稱性配體與(Rh(cod)C1)2組裝出三層可折疊的超分子催化劑,對環庚內酯進行催化聚合成高分子酯。由此看來,在自組裝“超分子有機金屬自組裝酶”內,可能發展出全新的合成化學來。
雖然自組裝的金屬有機納米容器體系已有不少問世,但是目前主要停留在自組裝和結構研究的層次,還存在著尺寸不夠大,對酸堿、氧化還原或熱的穩定性不夠高等一些缺陷,因而極少被成功用于反應與組裝等研究。
②基于功能有機新配體設計組裝的有機一金屬手性膠囊狀“自組裝酶”正如超分子化學之父諾貝爾化學獎獲得者Lehn所指出的,超分子手性的研究對于理解地球上或生物體系中手性的起源具有重大意義。特別是由非手性的分子組分通過自組裝構筑具有超分子手性的功能材料的研究已經成為當前科學和工程技術的熱點之一。Raymond利用酰胺鄰苯二酚與金屬離子組裝手性四面體籠狀超分子反應器,在此超分子反應器中通過酸堿性的調節實現催化酸解碳酸酯化合物的目的。于澍燕利用多聯萘并咪唑功能有機配體與Pd(Ⅱ)、Pt(Ⅱ)等金屬矢量在水中自組裝得到催化活性的超分子膠囊狀“自組裝酶”,通過改變金屬矢量與萘并咪唑配體的比例和反應溫度、溶劑等可以得到不同納米尺寸的有機金屬杯芳烴。由于連接萘并瞇唑的亞甲基可扭曲旋轉,該有機金屬杯芳烴存在構型互變。超分子膠囊狀的“自組裝酶”在水溶液中咪唑2位碳原子上質子與No-3,PF4-等通過C…H…X作用鍵合識別陰離子。特別是在陰離子主客體作用的誘導下,可以實現構型互變,從而對陰離子進行包結識別。
綜上所述,無機和有機分子功能相結合的“功能配合物”的研究是一個與材料和信息科學密切相關,具有重要應用前景的領域。相信隨著人們的進一步研究,功能配合物必將發揮越來越大的作用,為功能材料領域增添更多的色彩。
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